Пропустив [[Чемпионат мира по футболу 1962|чемпионат мира 1962 года]] и [[Чемпионат Европы по футболу 1964|чемпионат Европы 1964 года]], Эйсебио наверстал упущенное на [[Чемпионат мира по футболу 1966|чемпионате мира в Англии]]. В [[Чемпионат мира по футболу 1966 (отборочный турнир УЕФА)|отборочном турнире]] он сыграл во всех шести матчах и забил семь голов, включая решающие голы в ворота [[Сборная Турции по футболу|сборной Турции]], [[Сборная Чехословакии по футболу|сборной Чехословакии]] и [[Сборная Румынии по футболу|сборной Румынии]]. В [[Чемпионат мира по футболу 1966|финальном турнире]] Эйсебио так же сыграл во всех шести матчах и забил девять голов<ref>[http://www.fifa.com/worldfootball/statisticsandrecords/players/{{FIFA player=|39547/index.html EUSEBIO (Eusebio da Silva Ferreira)]}}</ref>, став лучшим бомбардиром турнира<ref name="FIFA 2" />. В первом матче со [[Сборная Венгрии по футболу|сборной Венгрии]], Эйсебио не смог отличиться, но сборная Португалии выиграла со счётом 3:1, благодаря голу [[Торриш, Жозе Аугушту|Жозе Торриша]] и дублю [[Жозе Аугушту]]<ref>[http://www.eu-football.info/_match.php?id=13745 Hungary — Portugal 1:3]</ref><ref>[http://www.fifa.com/worldcup/archive/edition=26/results/matches/match=1675/report.html Portugal — Hungary 3:1 (1:0)]</ref>. Во втором матче со [[Сборная Болгарии по футболу|сборной Болгарии]] Эйсебио удалось забить один гол, а сборная Португалии выиграла со счётом 3:0<ref>[http://www.eu-football.info/_match.php?id=13752 Bulgaria — Portugal 0:3]</ref><ref>[http://www.fifa.com/worldcup/archive/edition=26/results/matches/match=1602/report.html Portugal — Bulgaria 3:0 (2:0)]</ref>. В третьем и последнем матче группового этапа португальцы обыграли действующих чемпионов мира [[Сборная Бразилии по футболу|бразильцев]] во главе с [[Пеле]] и [[Жаирзиньо]] со счётом 3:1, а сам Эйсебио отличился двумя голами<ref>[http://www.eu-football.info/_match.php?id=13757 Brazil — Portugal 1:3]</ref><ref>[http://www.fifa.com/worldcup/archive/edition=26/results/matches/match=1598/report.html Portugal — Brazil 3:1 (2:0)]</ref>. В четвертьфинале сборную Португалии ждала [[Сборная КНДР по футболу|сборная КНДР]], выбившая из розыгрыша двукратных чемпионов мира [[Сборная Италии по футболу|итальянцев]]. К 25-й минуте матча корейцы вели со счётом 3:0, но португальцы смогли переломить ход матча и заиграли необычайно мощно, Эйсебио забил два гола с игры, ещё два раза заработал и сам же реализовал пенальти, сборная Португалии выиграла со счётом 5:3 и прошла в полуфинал<ref>[http://www.eu-football.info/_match.php?id=13765 North Corea — Portugal 3:5]</ref><ref>[http://www.fifa.com/worldcup/archive/edition=26/results/matches/match=1702/report.html Portugal — Korea DPR 5:3 (2:3)]</ref>. На следующий день одна из английских газет вышла с заголовком: «Эйсебио — КНДР — 5-3»<ref name="rusteam">[http://www.rusteam.permian.ru/worldcup/statistics/1966_f.html 1966 — АНГЛИЯ]</ref>. В полуфинале португальцев ждали хозяева чемпионата англичане. Матч, который стал настоящим украшением чемпионата<ref name="rusteam" />, англичане выиграли со счётом 2:1 благодаря двум голам [[Чарльтон, Бобби|Бобби Чарльтона]], а португальцев не спас даже единственный гол Эйсебио с пенальти<ref>[http://www.eu-football.info/_match.php?id=13769 England — Portugal 2:1]</ref><ref>[http://www.fifa.com/worldcup/archive/edition=26/results/matches/match=1635/report.html England — Portugal 2:1 (1:0)]</ref>. В матче за третье место португальцы обыграли [[Сборная СССР по футболу|сборную СССР]] со счётом 2:1 и стали бронзовыми призёрами чемпионата, причём сам Эйсебио забил первый гол своей сборной с пенальти<ref>[http://www.eu-football.info/_match.php?id=13770 Portugal — Soviet Union 2:1]</ref><ref>[http://www.fifa.com/worldcup/archive/edition=26/results/matches/match=1709/report.html Portugal — Soviet Union 2:1 (1:1)]</ref>. Во многом благодаря Эйсебио Португалия достигла наивысшего результата в своей истории — третьего места на чемпионате мира. В следующий раз она смогла приблизиться к этому результату только спустя [[Чемпионат мира по футболу 2006|40 лет]] под руководством [[Сколари, Луис Фелипе|Луиса Фелипе Сколари]] на [[Чемпионат мира по футболу 2006|чемпионате мира 2006 года]], заняв четвёртое место.
